Ozone stratosphérique et émission de chlorofluorocarbures

La découverte au milieu des années 1980 de l'importance des processus des réactions entre gaz et nuages stratosphériques (chimie hétérogène) responsables de l'amincissement de la couche d'ozone polaire, ainsi que celle des diminutions importantes d'ozone observées dans la basse stratosphère des moyennes et hautes latitudes, a complètement réorienté les réflexions scientifiques. Cela a mis clairement en évidence le fait que lorsque la perturbation dépasse un certain seuil, la réponse du système atmosphérique peut brusquement s'amplifier sous l'effet de processus nouveaux.

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Figure 1. Photographie de nuages stratosphériques polaires (Polar Stratospheric Clouds ou PSC), prise le 26 janvier 2000 à Kiruna, Suède

Dans le cas de I'ozone stratosphérique, si l'équilibre naturel peut effectivement être décrit par les processus chimiques élucidés dès la fin des années 1970, il se trouve qu'au-delà d'une teneur relative en chlore de 2 ppb (parties par milliards), soit quatre fois la teneur naturelle, ce sont les processus de réactions entre gaz et nuages stratosphériques qui deviennent prépondérants, modifiant totalement les équilibres précaires de la haute atmosphère.

Notre compréhension des équilibres d'une stratosphère terrestre en constante évolution sous l'influence des perturbations anthropiques est aujourd'hui fondée sur des certitudes scientifiques, qui justifient largement les mesures réglementaires prises au niveau international dans le cadre du Protocole de Montréal et de ses différents amendements.

Les observations de la quantité totale d'ozone dans l'atmosphère conduites depuis le sol à partir de 1957, et de plates-formes satellitaires depuis 1978, confirment que l'épaisseur de la couche d'ozone a diminué au cours des deux dernières décennies. Cette diminution est fonction de la latitude et de la saison.

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Figure 2. Projections stéréographiques polaires des moyennes mensuelles d'ozone total (en unités Dobson ou « Total DU ») en mars au-dessus des régions arctiques de 1971 à 1998

Ces données sont issues des mesures d'instruments embarqués à bord de différents satellites. Pour les années récentes, les couleurs évoluent vers le bleu et indiquent de plus faibles valeurs d'ozone total

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Figure 3. Concentrations d'ozone en fonction de l'altitude, obtenues par des sondages ballon à Ny-Alesund en Arctique pour l'hiver 1995-96 (à gauche) et à la station Pôle Sud en Antarctique pour l'hiver 1986-1987

Les courbes bleues montrent les niveaux d'ozone avant diminution. Les courbes rouges montrent la destruction d'ozone. La diminution de l'ozone entre 15 et 20 km d'altitude, observée dans les régions arctiques à partir de 1994-1995 est similaire à celle qui était déjà observée en Antarctique dix ans plus tôt. En revanche, la destruction d'ozone continuent jusqu'à la fin du printemps en Antarctique (courbe verte), ce qui n'est pas le cas en Arctique.

En Antarctique, la destruction massive de l'ozone entre 14 et 20 km d'altitude au-dessus du continent antarctique au début du printemps austral, conduit a une réduction de plus de 60% de l'épaisseur de la couche d'ozone au cours des mois de septembre et d'octobre. II s'agit là d'une caractéristique pérenne de la stratosphère polaire de l'hémisphère Sud, observée de façon permanente depuis le milieu des années 1980. En Arctique, depuis les années 1994-1995, des hivers stratosphériques particulièrement froids conduisent à des destructions d'ozone entre janvier et mars pouvant atteindre près de 30%, sur une surface comparable à celle de l'hémisphère Sud. II pourrait s'agir d'une première conséquence d'un refroidissement de la stratosphère, lié précisément à la diminution de l'ozone.

Ce sont uniquement les activités industrielles qui rejettent des chlorofluorocarbures (CFC). Le protocole de Montréal a permis d'imposer un processus d'arrêt. Ces CFC sont principalement les CFC-12 (gaz propulseurs des bombes aérosols, qui ne sont plus fabriqués), CFC-11 (réfrigérant et agents "gonflants" de mousses synthétiques isolantes). Du fait de leur très longue durée de vie dans la basse atmosphère (50 à 100 ans), les composés organo-halogènes (chlorofluorocarbures, halons) sont les principaux responsables des diminutions observées de la couche d'ozone stratosphérique. Les mesures réglementaires prises dans le cadre du Protocole de Montréal et des amendements de Londres, Copenhague et Vienne, conduisent aujourd'hui à un ralentissement de la croissance de ces composés dans la troposphère, et les observations montrent que la décroissance des concentrations troposphériques s'est amorcée en 1996.

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Figure 4. Prédiction de l'abondance de chlore/brome (en parties par milliard) dans l'avenir en fonction des différents scénarios, liés aux différents accords internationaux

Cependant, leur maximum de concentration dans la stratosphère ne sera atteint qu'entre 1998 et 2000, du fait du temps de transport vertical de l'ordre de trois à cinq ans, nécessaire pour que ces constituants atteignent la basse stratosphère. Le contenu en chlore effectif de la stratosphère au cours du siècle prochain continuera donc à être dominé par les émissions des chlorofluorocarbures des années 1960-1990 et le retour au niveau de concentration qui existait antérieurement à l'apparition des phénomènes de destruction de l'ozone dans les régions polaires, ne sera pas effectif avant les années 2040-2050.

Les processus de chimie hétérogène qui doivent aujourd'hui être pris en compte dans la chimie de la basse stratosphère, peuvent en effet contribuer de différentes façons à la destruction de la couche d'ozone.

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Figure 5. Schémas synthétiques décrivant la chimie de la destruction de l'ozone

En bas : les molécules de CFC cassées par le rayonnement solaire vers 20-30 km, libèrent du chlore, qui, en l'absence de PSC, est principalement stocké dans des molécules dites "réservoirs", car inactive sur l'ozone.

En haut : en présence de PSC, ces molécules réservoirs, par chimie en phase hétérogène (réactions gaz/liquide ou gaz/solide) à la surface des particules formant les PSC, sont à leur tour cassées et laissent libre le chlore sous ses formes dites "actives" car destructrice d'ozone.

Aux diminutions d'ozone générées par la présence de chlore actif et le renforcement des cycles destructeurs des constituants hydrogènes dans la basse stratosphère, s'ajoutent celles liées au transport de masses d'air venant des régions polaires et ayant subi lors de leur passage dans les nuages stratosphériques polaires des réductions locales des concentrations d'ozone, ou une activation accrue des constituants détruisant l'ozone. S'il est donc généralement admis aujourd'hui que les diminutions à long terme de la couche d'ozone dans les régions de moyenne latitude sont directement liées à des mécanismes chimiques impliquant le chlore d'origine anthropique, l'importance relative des différents mécanismes susceptibles d'expliquer cette évolution reste difficile à quantifier précisément.

Nul ne saurait prédire aujourd'hui le seuil de concentration à partir duquel le chlore actif sera en quantité suffisante pour entraîner dans l'Arctique, malgré la dilution provoquée par le mélange des masses d'air, des effets d'une ampleur comparable à ceux observés au pôle Sud. En particulier, la mise en évidence récente d'un refroidissement décennal de la stratosphère polaire arctique, dont l'origine naturelle ou anthropique est encore débattue, conduit à penser que l'évolution future de l'ozone stratosphérique ne dépend pas uniquement des concentrations en constituants chlorés et bromés, mais est également soumise aux variations à long terme des variables physiques telles que la température et la dynamique de la basse stratosphère et de la haute troposphère.

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Figure 6. Suivi temporel des températures de juillet à 30 hPa, soit une altitude d'environ 21 km, entre 1955 et 1997, à haute latitude arctique (80° N)

On constate une tendance à la diminution des températures de -0,5 K par décennie sur l'ensemble de la période considérée (courbe 3). Toutefois, si l'on s'intéresse d'abord à la période 1955-1977 (courbe 1), la diminution n'est que de -0,01 K par décennie, alors qu'elle est de -1,41 K par décennie sur 1979-1997, période correspondant à l'apparition de la destruction de la couche d'ozone.

Si les CFC sont aujourd'hui définitivement supprimés, une grande incertitude demeure en ce qui concerne la date à laquelle le système stratosphérique, largement perturbé, retrouvera un équilibre qui sera probablement différent de celui des années préindustrielles. En tout état de cause, ce retour à un équilibre de la stratosphère indépendant du contenu en chlore, ne se fera pas avant la deuxième partie du siècle prochain, au-delà de l'année 2050.

La stratosphère nous réserve peut-être encore quelques surprises, que seul un effort de recherche maintenu pourra nous permettre d'identifier et de comprendre à temps. II importe en effet de souligner que dans les problèmes d'environnement, l'avancée des connaissances, par les découvertes nouvelles et la complexité croissante qu'elle implique, ne conduit pas nécessairement à une réduction des marges d'incertitude pour la prise de décision économique et politique.

C'est dans cette perspective d'un effort soutenu de recherche, que la communauté française s'investit fortement à court et moyen terme dans plusieurs projets d'envergure internationale qui couvrent l'ensemble des méthodes mises en œuvre pour comprendre et prédire le comportement de la couche d'ozone stratosphérique. Elle participe ainsi à plusieurs aspects.

À l'effort d'implantation d'observatoires permanents de mesure de l'ozone et des variables stratosphériques associées, dans le cadre notamment du réseau NDSC (Network for Detection of Stratospheric Change) avec les stations de l'observatoire de Haute-Provence, de La Réunion, de Dumont d'Urville et d'Alomar en Norvège.

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Figure 7. Répartition des stations du réseau NDSC

Les stations gérées par l'Institut Pierre-Simon-Laplace (CNRS-Université Pierre et Marie Curie) sont LlObservatoire de Haute-Provence, Dumont d'Urville/Dôme Concordia, La Réunion et Alomar.

À la campagne coordonnée THESEO (1998-1999) organisée au niveau européen dans la suite des expériences Easoe et Sesame d'étude de l'ozone dans les régions arctiques et de moyenne latitude, grâce à l'effort de développement d'instruments embarqués sur avion (Arat, Mystere 20) et ballon conduit par les agences nationales.

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Figure 8. Affiche pour la campagne THESEO

À la campagne Strateole (Phase en 1 en 2000) destinée à mieux comprendre les processus dynamiques et chimiques en bordure du vortex antarctique,

À l'exploitation des observations spatiales (Poam, Odin, Envisat), avec un effort particulier portant dune part sur la mise en place de bases de données accessibles à la communauté française (Ether), et d'autre part au développement des méthodes d'assimilation des mesures chimiques,

Au développement des modèles de simulation (CTM- chemical transport models) couplant chimie et dynamique aux différentes échelles (locale, régionale et globale).

G. Mégie, 1989. Ozone, l'équilibre rompu, Presses du CNRS, ISBN-13: 978-2876820319.

O. Toon, R. Turco, juin 1996. La diminution de l'ozone stratosphérique des pôles, Dossier Pour La Science.

R. Hagemann et al., 1998. Introduction à la géochimie et ses applications, Collection enseignement UPCM, CEA, tome 2, 11-26.

Océans et Atmosphère - Sciences de l'Univers - Collection Synapses (Hachette), 1996, ISBN-13: 978-2011350725.